ReactionAtlas: 機械学習による化学反応ネットワークのab origine探索
ReactionAtlasは、少数の種分子から手動ルールなしに化学反応ネットワークを自動構築する機械学習フレームワークである。生成モデルとDFT訓練済み機械学習力場を用いて、約47,000の反応と12,000の化合物を発見し、遷移状態をDFT精度に近いレベルで予測する。これにより、特にホルモース回路など生命起源に関わる反応経路の新たな洞察を可能にする。
化学反応ネットワークは、化学系内の全ての極小点、遷移状態、およびそれらを結ぶ素反応をグラフ構造で表したものであり、触媒、燃焼、生命起源など様々な分野で自然な言語として機能する。しかし、従来の密度汎関数理論（DFT）などの手法では、数万もの遷移状態を探索・特性評価する必要があり、計算コストが極めて高く、さらに反応物と生成物を事前に与える必要があるため、現実的ではなかった。
今回、arXivに発表された研究では、ReactionAtlasと呼ばれる新しい機械学習フレームワークが提案された。ReactionAtlasは、ごく少数の種分子から出発し、手作りのルールを一切使わずに反応ネットワークをab origine（根源から）構築する。具体的には、機械学習による生成モデルが、動力学的にサンプリングされた候補化合物から反応を提案し、DFTで訓練された機械学習力場（MLFF）がそれらを遷移状態としてフィルタリングする。生成された生成物は新たな種として探索に加えられる。
研究チームは、8つの前生物学的種分子（CH₂O、H₂O、OH⁻、H₃O⁺、CO₂、H₂CO₃、HCO₃⁻、H）から出発し、ReactionAtlasを用いて約47,000の反応と約12,000の化合物を発見した。MLFFによる遷移状態の予測精度は高く、85%のケースでPBE0参照構造とのRMSDが0.5Å未満であり、必要に応じて容易にPBE0レベルに向上させることができる。これにより、ReactionAtlasは電荷や立体情報を含む、C₄H₈O₄までの小型炭水化物化学を前例のない規模と精度でマッピングすることに成功した。
さらに、本フレームワークは、ホルモース回路を含む多くの研究された反応経路に新たな洞察をもたらす。ホルモース回路は化学的生命起源において中心的な役割を果たすことが知られており、ReactionAtlasはその代替反応経路を確立することも可能にする。これにより、生命の化学的起源に関する理解が大幅に深化することが期待される。また、この手法の自動化と汎用性は、触媒設計から創薬に至るまで、他の化学系への応用可能性を示唆している。