LEAP：一种用于钙钛矿前驱体添加剂发现的闭环框架
高效发现前驱体添加剂对于提升钙钛矿太阳能电池性能至关重要，但庞大的化学空间使得传统试错筛选效率低下。研究者开发了LEAP（LLM驱动的主动学习探索框架），将领域专用的大语言模型与主动学习相结合，通过可解释描述符和贝叶斯优化实现迭代添加剂优先排序。实验证明，该框架在三轮筛选中持续提高器件性能，平均PCE达到20.13%和20.87%，优于对照组的19.25%，最佳PCE达21.32%，为钙钛矿光伏的机制感知添加剂筛选提供了新思路。
在钙钛矿太阳能电池的研究中，前驱体添加剂的发现是提升器件性能的关键环节。然而，候选化学空间极其庞大，传统的试错筛选方法效率低下，难以满足快速发展的需求。针对这一挑战，来自研究团队提出了一种名为LEAP（LLM-driven Exploration via Active Learning for Perovskites）的闭环框架，旨在通过领域专用的大语言模型（LLM）与主动学习的协同作用，高效识别高潜力添加剂。
LEAP框架的核心创新在于将文献挖掘与贝叶斯优化相结合。首先，研究者训练了一个专用于钙钛矿领域的LLM，使其能够从大量文献中提取与添加剂机理相关的知识，并将候选分子表示为可解释的化学描述符。这些描述符随后被集成到一个贝叶斯优化工作流中，即使在数据量有限的条件下，也能实现不确定性感知的优先排序，从而有效缩小搜索空间。
为了验证该方法的有效性，团队进行了三项基准测试，比较了领域专用模型与通用模型在机理一致性推理方面的表现。结果显示，领域专用模型在未知文献上的性能显著优于通用模型，表明其对钙钛矿领域知识的掌握更为深入。
进一步的实验验证采用了专家在环的概念验证研究。在三轮筛选中，LEAP框架持续优化添加剂推荐，最终选出了两种候选添加剂：6-CDQ和2-CNA。实验结果表明，使用这些添加剂处理的器件平均功率转换效率（PCE）分别达到了20.13%和20.87%，远高于对照组的19.25%。其中，最佳器件的PCE达到了21.32%，展示了该框架在实际应用中的潜力。
这些结果初步证明了文献驱动的机理描述符与贝叶斯优化及专家可行性评估相结合的有效性。研究团队认为，LEAP框架为钙钛矿光伏领域提供了一种机制感知的添加剂优先排序方法，有望加速高效光伏器件的开发进程。未来，该框架有望扩展到其他材料发现任务中。